一种三维碳纳米管纳米复合催化剂及其制备方法和应用，属于纳米材料制备技术领域。该纳米复合催化剂含有碳纳米管海绵和硫化镉纳米粒子。其制备方法是将碳纳米管海绵浸于硫化镉纳米粒子的有机溶液中，使硫化镉纳米粒子附着在碳纳米管海绵的表面和孔隙内部，形成三维碳纳米管纳米复合催化剂。本发明还提供了所述复合催化剂在吸附-光催化降解水体中染料分子的应用。一方面，碳纳米管海绵比表面积大、吸附性能良好、易操作和加工；另一方面，硫化镉纳米粒子具有高的光催化活性，能在可见光照射下催化降解水中的染料分子，因此本发明得到的纳米复合催化剂在水处理时具有吸附量大、降解效率高、易操作和加工、能同时降解水中的多种污染物等优点。