本发明涉及一种基于废弃溶解性纤维制备纤维素纳米球的方法，包括：(1)先将废弃溶解性纤维置于碱液中溶胀4～24h，其中，纤维在碱液中的固含量为0.5～100g/L；滤出产物清洗至中性，真空干燥；(2)将上述产物置于酸液中，其中，纤维在酸液中的固含量为5～20g/L；将含产物的酸液在100～130℃下反应1～5h，待自然冷却取出反应产物，用去离子水稀释后静置分层，移去上层清液，加入挥发性碱液将pH调至7，将溶液冷冻干燥后，即得纤维素纳米球。本发明大大提高了废弃Lyocell纤维的附加值，整个制备过程绿色环保，大大缩短了制备周期，降低了生产成本，适合于工业化规模生产。