本发明提供了一种控制二氧化钛表面结合水含量的方法及制备钛白颜料的方法。所述控制二氧化钛表面结合水含量的方法包括：采用含有二氧化锆、三氧化二铝和二氧化硅中的一种或多种的无机表面处理剂对二氧化钛进行无机包膜处理，并控制根据式1控制所述无机表面处理剂与所述二氧化钛的配比，所述式1为其中，α、β和γ分别为二氧化锆、三氧化二铝和二氧化硅与二氧化钛的质量比，c为钛白颜料中二氧化钛的质量百分含量，m为二氧化钛的表面结合水含量，x=0.2922±0.002，y=0.5294±0.002，z=0.5991±0.002。所述制备钛白颜料的方法包括对二氧化钛依次进行无机包膜处理和有机包膜处理，其中，所述无机包膜处理采用如上所述的方法控制二氧化钛表面结合水含量。