本发明公开了一种碳基材料/聚合物复合材料及其制备方法，所述碳基材料/聚合物复合材料，包括至少一层柔性聚合物层和至少一层导电层，所述导电层叠层设置在柔性聚合物层上，所述导电层为碳基材料/聚合物复合材料层或碳基材料/聚合物复合材料层与有机导电聚合物材料层。本发明的碳基材料/聚合物复合材料具有良好的导电性，另外，碳基材料之间紧密填充聚合物材料，使得碳基材料之间连接稳定，也使导电层与聚合物材料层连接牢固、力学性能更为优良，所述碳基材料/聚合物复合材料具有良好的柔性，可用于电容器等储能器件的柔性电极。