本发明公开了一种应用于摩擦发电装置的表面电荷调制方法，以及相应的摩擦发电装置和方法。装置包括第一部件和第二部件，第一部件和第二部件能够相对运动，并且在所述运动过程中，该第一部件的至少一个表面与该第二部件的至少一个表面能够发生接触和分离，在第一部件和第二部件分离时，使所述第一部件和第二部件中的至少一个的所述摩擦面与至少一个调制部件的一个表面相接触，所述接触面的材料与其所接触的所述摩擦面的材料具有不同的摩擦电极序。本发明对摩擦电极性不同的材料进行摩擦起电表面处理，改变绝缘材料的表面电荷密度，打破材料自身摩擦电极性的限制，达到拓宽摩擦纳米发电机的材料选择范围，提高摩擦纳米发电机输出的目的。