本发明属于功能材料技术领域，具体为一种过渡金属二硫属化合物纳米片层复合物及其制备方法。本发明：通过水相超声剥离过渡金属二硫属化合物粉末，得到有聚合物修饰的过渡金属二硫属化合物的纳米片层；经高温热处理得到二硫属化合物纳米片层/石墨化碳的复合物，可以用作高效电化学析氢催化剂；或在纳米片层水溶液中加入温敏单体和交联剂一步制备二硫属化合物纳米片层的复合凝胶，可以作为温度响应和近红外光响应的双重响应智能复合凝胶材料。本发明对纳米片层的水相剥离过程绿色无污染，操作简便，生产成本低，易于批量化生产，所制得的与石墨化碳的复合物以及复合智能凝胶具有多种功能，具有大规模制备的潜力和广阔的商业应用前景。