本发明提供了一种氧化石墨烯基四氧化三铁纳米复合材料的制备方法，包括：S1)将氧化石墨烯溶液与亚铁盐溶液混合，得到前驱体混合液；S2)在所述前驱体混合液中加入第一碱性物质调节pH值大于8，反应后，得到第一反应液；S3)将所述第一反应液与吡咯烷酮类化合物混合，反应后，得到第二反应液；S4)在所述第二反应液中加入第二碱性物质调节pH值大于11，反应后，得到第三反应液；S5)将所述第三反应液与溴化铵类表面活性剂混合，反应后，得到氧化石墨烯基四氧化三铁纳米复合材料。本发明通过液相沉淀法制备四氧化三铁的晶核，然后加入表面活性剂原位生长晶体，在低温常压条件下制备得到氧化石墨烯基四氧化三铁纳米复合材料。