本发明公开了一种制备超平整无褶皱石墨烯单晶的方法。该方法包括：将铜(111)单晶薄膜/蓝宝石对叠，使蓝宝石面在外，铜(111)单晶薄膜面在内，先退火再进行常压化学气相沉积，沉积完毕即在所述铜(111)单晶薄膜表面得到所述石墨烯单晶薄膜。本发明采用超平整铜(111)单晶以及合适的化学反应窗口制备了超平整石墨烯单晶。超平整石墨烯单晶的平整度达到0.5nm，表面无褶皱，远优于普通铜箔上生长的石墨烯。超平石墨烯具有远优于粗糙石墨烯的性能，包括抗氧化性能和导电性能。