本发明提供一种可随意揉捏的碳基硫化镍复合材料及其制备方法，解决现有柔性导电复合功能材料不能反复弯曲随意揉捏的问题，涉及柔性储能材料领域。首先将静电纺丝碳材料进行活化，随后加入到镍盐和硫代乙酰胺的混合溶液中，通过低温液相沉积得到硫化镍六角片@碳纤维超柔性导电复合功能材料。本发明首次制备得到新颖独特的硫化镍六角片@碳纤维电缆型复合结构，不仅可随意揉捏，而且可承受一万次反复折叠而毫发无损。本发明所提出的制备工艺简单易控，反应条件绿色温和，利于规模化生产，在柔性储能领域具有广阔的应用前景。