本发明公开了一种多样性纳米结构复合阵列及其制备方法，其制备方法包括：将带有第一种纳米颗粒阵列的基底放入紫外臭氧清洗机中进行清洗，以去除表面杂质；所述第一种纳米颗粒阵列为非紧密排列有序阵列；将分散均匀的第二种纳米颗粒溶液滴加在去除表面杂质后的带有第一种纳米颗粒阵列的基底上，并进行恒温干燥，溶液中的第二种纳米颗粒在毛细管力作用下被拉向所述基底上的第一种纳米颗粒阵列，从而制得多样性纳米结构复合阵列。该多样性纳米结构复合阵列是第二种纳米颗粒紧密围绕在第一种纳米颗粒的四周有序阵列。本发明不仅适用于不同基底、不同成分和不同尺寸纳米颗粒，而且操作简单、成本低廉、制作过程无污染，可实现两种不同纳米颗粒有序组装。