本发明公开了一种离子液体改性石墨烯/碳纳米管/环氧树脂复合材料的制备方法。通过超声波分散技术将石墨烯原位剥离，并与离子液体以非共价键形成稳定的π-π堆叠化合物，该化合物能够长期稳定分散在N,N-二甲基甲酰胺中。将该化合物与表面改性碳纳米管复合，利用两者的协同增强作用改性环氧树脂，制备出离子液体改性石墨烯/碳纳米管/环氧树脂复合材料。本发明方法合成来源广泛，价格低，环境污染小，操作简单，工艺简单，易于规模化生产，该方法能显著提高复合材料的冲击强度及导热系数。