本发明提供了一种层状双金属氢氧化物@硅藻土复合结构材料的制备方法，包括以下步骤：A)将镍盐溶液、金属盐溶液、尿素和纯化后的硅藻土混合，得到混合物，所述金属盐选自钴盐、铝盐和锰盐中的一种或多种；B)在密闭条件下，所述混合物进行水热反应，得到层状双金属氢氧化物@硅藻土复合结构材料。本发明利用纳米自组装技术，将硅藻土经过提纯后，在无模板剂条件下，一步水热反应制备得到LDH@硅藻土复合结构材料。该材料结构稳定、纳米片分布均匀，形貌一致，尺寸可控。并具有良好的电化学性能以及吸附性能。