本发明公开了一种Ni3Se2/MoS2核壳结构纳米析氢材料及其制备方法，该材料包括Ni3Se2纳米线和包覆于Ni3Se2纳米线上的MoS2包覆层，所述Ni3Se2纳米线包含乙二胺、硒粉、镍；所述MoS2包覆层包含钼酸钠和硫代乙酰胺。其制备方法为两步水热合成法。本发明成功制备了Ni3Se2/MoS2核壳结构纳米析氢材料，在提高MoS2导电性的同时，大大增加了MoS2的有效比表面积，即增加了MoS2的有效活性催化位点数量，进而显著提高MoS2的电催化制氢效率。且制备方法简单，易于工业化生产。