本发明公开了一种以粗制磷酸锂制备碳酸锂的方法，该方法包括以下步骤：粗制磷酸锂加入转化剂，在200-1000℃下焙烧，焙烧之前和焙烧过程中一直通入保护性气体，经过焙烧后，物料转化成磷酸盐固体和可溶性锂盐的混合物；焙烧后的物料进行湿法球磨，过滤后得到磷酸盐固体和含锂溶液；含锂溶液调节pH值为9.0-11.0，过滤除去生成的沉淀，再加入碳酸钠溶液反应，得到碳酸锂。采用本发明的方法回收粗制磷酸锂渣中的锂，锂回收率高达98％以上。本发明工艺简单，能耗成本低廉，实现粗制磷酸锂渣的高效提锂，副产物钙镁磷酸盐可作为钙镁磷肥原料，具有可观的经济效益。