一种先进材料技术领域碳纳米杂化材料的表面改性方法，包括以下步骤：S1，对碳纳米管和石墨烯进行物理超声共混制得三维碳纳米杂化材料，再与镀层材料粉体、碘粉混合均匀并压实，制成电热元件；S2，将电热元件连接于脉冲电路中，在真空条件下通脉冲电流，镀层材料粉体与碘粉受热发生原位反应，形成碘化物蒸气，进一步加热后，碘化物发生可逆反应分解，在三维碳纳米杂化材料表面生成纳米镀层并释放碘蒸气；S3，通惰性气体吹扫杂质并降温，完成三维碳纳米杂化材料的表面改性。本发明利用石墨基材料优异的导热性，通过脉冲电加热的方式，合成碘化物再热分解，在三维碳纳米杂化材料表面生成镀层，制备工艺简单，能够实现工业化生产。