本发明公开了一种Cs2Mg3(SO4)4非线性光学晶体及其制备方法与应用，其是以Cs2SO4和含Mg的硫酸盐为原料，经烧结制得Cs2Mg3(SO4)4微晶；或者将Cs2SO4和含Mg的硫酸盐混合熔融，制得Cs2Mg3(SO4)4非线性光学晶体。本发明中所得Cs2Mg3(SO4)4属于正交晶系P212121空间群，结构中MgO6多面体与SO4四面体共顶点连接形成三维框架，且Cs+离子填在框架孔洞中。本发明获得了Cs2Mg3(SO4)4的纯相和单晶，其合成方法简单、产率高；该晶体具有较短的紫外截止边、适中的倍频转换效率和良好的生长习性，可用于频率转换、光参量振荡、电光调制和通讯等非线性光学器件。