本公开涉及一种合成CHA结构分子筛的方法及CHA结构分子筛，该方法包括以下步骤：a、将有机模板剂、碱源、铝源、硅源和可选的水混合，得到待晶化混合物，以氧化物计并以摩尔计，所述待晶化混合物中R：OH‑：SiO2：Al2O3＝(1‑100)：(0.5‑50)：(10‑500)：1，H2O：SiO2＝(5‑100)：1，其中R代表所述待晶化混合物中有机模板剂的摩尔数；b、将步骤a中得到的所述待晶化混合物进行晶化处理，回收固体产物；其中，所述有机模板剂为选自阳离子是5,6,7,8‑四氢萘‑2‑基‑三甲基铵阳离子和/或对乙烯基苯基‑N,N,N‑三甲基铵阳离子的化合物。本公开采用新型模板剂合成CHA结构分子筛，省掉了现有技术中的碱金属离子交换工序，合成步骤简单，生产成本低，无COD废水排放，对环境无污染。