提供一种碳包覆铁及碳化铁纳米复合材料的方法，包括如下步骤：S1，将柠檬酸配位铁或乙二胺四乙酸配位铁中的一种或多种与二氰二胺、三聚氰胺中的一种或多种混合后形成第一前驱体；S2，在惰性气氛或还原气氛下第一次高温热解所述第一前驱体得到初级复合材料；S3，将所述初级复合材料与二氰二胺、三聚氰胺或六亚甲基四胺中的一种或多种混合形成第二前驱体；S4，在惰性气氛下或还原气氛下第二次高温热解所述第二前驱体；其中，第一次高温热解的温度高于第二次高温热解的温度。本发明利用常见、廉价的有机酸的配位作用以及氰胺化合物的辅助作用，有效减少了低效率的氰胺化合物的使用量，避免了碳纳米管包覆金属副产物的产生。利用二次低温热解的方式有效修复了复合材料的缺陷。