一种提高压延铜箔表面粗糙度的方法，以压延铜箔为原材料，将其放入卷曲机上；开启平整辊，平整辊表面粗糙度根据需要进行调整；开启液氮喷枪，利用液氮将平整辊表面温度降低到‑100℃以下；调整平整辊辊缝厚度至压延铜箔原材料厚度，将压延铜箔穿过平整辊；开启平整辊后方的液体二氧化碳喷枪，利用液体二氧化碳对经过平整辊的压延铜箔表层进行处理，实现压延铜箔表面粗糙度增加。本发明可在不改变表面粗糙度过低的压延铜箔厚度的情况下提高其粗糙度，进而实现铜/锂复合箔材轧制过程界面结合强度增加。该技术在铜箔和锂电池领域具有工业应用前景。