一种界面可控型无分层式多层级石墨烯共形褶皱及其制备方法，在以CVD法生长的锗基石墨烯的表面旋涂PMMA层，并将锗片/石墨烯/PMMA复合结构以PMMA面朝上的方式置于容器内，浇入未固化的PDMS混合物进行后固化工艺并形成梯度界面层，再刻蚀锗片，最后将清洗并在空气中充分干燥的样品采用加热和加载机械应力的方法触发多层级石墨烯共形褶皱。本发明通过引入PDMS后固化工艺制备出的多层硬膜‑软基系统不同层面之间具有强大的界面强度，并通过加热和机械应力作用下产生高质量的无分层式、多尺度石墨烯共形褶皱图案。运用拉曼光谱检测手段，证实了石墨烯在转移过程中保持高质量的单层。此外，本发明不仅适合石墨烯二维材料，还适用于制备其他二维材料的共形褶皱。