本发明涉及絮凝剂技术领域，公开了一种绿泥石-聚乙烯亚胺复合絮凝剂的制备方法。1）取盐酸多巴胺加入去离子水中搅拌溶解配制成多巴胺溶液得到溶液a；2）向乙醇水溶液中加入正硅酸乙酯得到正硅酸乙酯溶液，向正硅酸乙酯溶液中滴加催化剂，搅拌混合均匀，得到溶液b；3）取绿泥石粉加入溶液a中搅拌分散均匀得到悬浮液，向悬浮液中滴加溶液b，恒温水浴振荡5-8h，得到表面改性绿泥石；4）向聚乙烯亚胺溶液添加路易斯酸催化剂，搅拌混合均匀，然后加入表面改性绿泥石，搅拌反应，过滤，洗涤，干燥，得到绿泥石-聚乙烯亚胺复合絮凝剂。本发明性能稳定，与微藻生物结合形成的絮体紧密且具有较好的抗扰动性能，绿色环保。