本发明公开了一种形貌可控的氮化硼纳米结构‑石墨烯复合材料及其制备方法。其制备为：1)在去离子中依次加入纳米硼粉、螯合剂和钴盐制备硼‑钴前驱体；将石墨烯加入到过渡金属硝酸盐溶液中制备硝酸盐‑石墨烯粉体，过渡金属硝酸盐为硝酸钴、硝酸铁或硝酸镍，硝酸盐溶液浓度为0.001～0.1mol/L；2)硼‑钴前驱体和硝酸盐‑石墨烯粉体分别置于坩埚底部和上部，在氨气气氛下进行热处理，得到氮化硼纳米结构‑石墨烯复合材料；氮化硼纳米结构为纳米管或纳米片。该方法制备的氮化硼纳米结构‑石墨烯复合材料结构稳定，氮化硼纳米结构可在纳米管和纳米片之间调控变化，能满足不同领域对氮化硼纳米结构‑石墨烯复合材料的要求。