本发明公开了一种高能炸药填充三维石墨烯框架复合结构的制备方法，是以二维氧化石墨烯纳米材料还原自组装制备三维石墨烯框架结构作为模板，将高能炸药溶液导入三维石墨烯框架结构中，利用外界作用力使炸药溶液在模板的框架结构内重结晶，形成炸药晶体在框架结构的限域空间内取向生长，构建炸药填充框架复合结构，经多次炸药溶液导入结晶，得到高能炸药填充三维石墨烯框架复合结构。本发明方法可以改善石墨烯在复合炸药体系中的分散性并提升复合体系的传质传热特性，有效降低炸药的撞击感度、摩擦感度及静电火花感度感度，提高安全性能。