本发明属于水解产氢催化剂技术领域，具体涉及多壳层镍基氮化物纳米复合材料及其制备方法与应用。该多壳层镍基氮化物纳米复合材料首创性地引入非金属杂原子氮，可调控过渡金属Ni的电子结构及防止其氧化，提高催化剂的活性与稳定性；采用特定方法制备，可以得到由纳米粒子堆积而成的多孔多壳层空心纳米球结构，具有丰富的孔道和较大的比表面积，有利于活性位点的充分暴露和反应物料的扩散与吸附；可以应用于NaBH4等多种储氢化合物的水解产氢反应中，达到了优异的催化效果。