本发明公开了一种失效钒电池正极电解液制备二氧化钒的方法，包括以下步骤：a、测定失效钒电池正极电解液的五价钒离子浓度；b、向所述步骤a的电解液中加入碳基吸附剂，吸附，过滤、干燥，得到含钒吸附剂；c、将所述步骤b得到的含钒吸附剂在惰性气氛保护下，进行焙烧，得到二氧化钒。本发明的失效钒电池正极电解液制备二氧化钒的方法，碳基吸附剂具有操作简单、成本低廉、产品纯度较高、重复性好、适于工业化生产等优点，实现了对钒电解液的回收以及再利用，节约了生产成本，并且改善环境污染。