本发明公开了一种氧化掺氮碳纳米管阵列簇/柔性碳纤维材料一体化电极的制备方法及应用。本发明以表面填充处理的柔性碳纤维材料为基底，采用化学气相沉积技术，在柔性碳纤维材料一侧表面可控制备了掺氮碳纳米管阵列簇，再通过表面氧化功能化处理，在掺氮碳纳米管阵列簇表面形成了均匀分布的羟基、羰基和羧基等大量含氧官能团，并作为具有双向催化功能三维平行孔道结构的一体化复合电极。该一体化电极材料具有高的电导率、优异的传质和传荷能力，同时可促进反应物O2还原和产物Li2O2可逆分解的反应速率，提高反应动力学。该一体化电极材料在金属‑空气电池、质子交换膜氢燃料电池及直接甲醇燃料电池等电极材料中有广阔的应用前景。