本发明涉及一种除去粗硒中碲制备高纯硒的方法，包括：将粗硒加入自制的密闭反应器内，排出空气后通入氧化性气体，保持一定正压，密闭反应器不断旋转，使粗硒中的碲在氧化性气氛中充分氧化，得到初级产品，所述初级产物进行真空蒸馏处理，使所述粗硒中的硒挥发，碲氧化物不挥发，从而回收得到含碲低的高纯硒产品。本发明通过反应装置，将粗硒中的碲氧化，使碲的形态发生改变；利用形态改变的碲氧化物与硒在真空状态下性质的差异，通过真空蒸馏将碲从硒中脱除，降低硒中碲的含量，能够得到碲含量低于10ppm的硒产品。本发明解决了现有技术中容易产生有害气体或者产生大量废水等污染环境的问题，具有工艺简单、环保高效、产品硒纯度高等优点。