本发明公开了一种石墨相氮化碳微米管/镍钴层状双金属氧化物分级中空异质结的制备方法及应用，将三聚氰胺作为氮源，经水解‑水热和煅烧形成石墨相氮化碳微米管；将包含六水合氯化锌、六水合氯化钴、乌洛托品和石墨相氮化碳微米管的混合反应体系经油浴反应后进行煅烧，制得石墨相氮化碳微米管/镍钴层状双金属氧化物分级中空异质结。本发明制得的石墨相氮化碳微米管/镍钴层状双金属氧化物分级中空异质结能有效促进光生电子‑空穴对的分离，制备过程简便、高效，表现出优异的光催化CO2还原性能，具有优异的环境效益。