本发明提供了一种人工仿酶催化剂的制备方法，包括以下步骤：A)将蛋白质溶液与金属盐溶液混合进行反应，得到蛋白‑金属络合物凝胶；B)将蛋白‑金属络合物凝胶冷冻干燥后，在保护气氛条件下进行负压热解，得到金属‑硫‑碳人工仿酶催化剂。本发明提供的制备方法继承了自然生物酶催化的优势，且操作简单，无需在复杂环境中就可以制备人工仿酶催化剂；所制备的催化剂在电催化还原二氧化碳中产物选择性高、活性强、稳定性持久，达到了实际工业化高电流密度下高效持久地还原二氧化碳应用的水平。