本发明公开了一种基于固态电解质的废旧电池锂资源回收方法，本方法在外电场驱动下，LLZTO的高选择性可以提取嵌在阳极电极中的Li+，并以LiOH的形式回收，同时收集H2。此外，通过对LLZTO表面进行P3HT改性成功扩展了LLZTO在水溶液中的使用性能，不仅阻止水与LLZTO之间的H+/Li+交换，而且有利于从废电池中提取锂资源。基于这一条件，我们的策略已证实可实现从各类废旧锂离子电池中实现无损化、可重复、高纯度锂资源回收。