本申请公开了一种二氧化碳捕集剂及其制备方法，属于二氧化碳回收利用技术领域。该方法包括下述步骤：将摩尔比为1：（5‑10）的N‑乙烯基吡咯烷酮和四乙烯硅烷预聚得第一预聚体，所述第一预聚体的聚合度为5‑15；将摩尔比为1：（1‑10）的丙烯酰胺基单体和炔醇预聚得第二预聚体，所述第二预聚体的聚合度为10‑40；在所述第一预聚体中加入所述第二预聚体聚合至少3h，经纯化和干燥后得所述二氧化碳捕集剂。通过该方法制备的二氧化碳捕集剂能够提高对二氧化碳的吸附选择性和吸附量，使用少量的捕集剂就能将废气中的二氧化碳吸附回收，吸附回收的二氧化碳的纯度可达90%以上。