本发明提供了激光调整与路径补偿结合的激光辅助曲面加工方法及装置，属于超精密加工领域，其通过改变金刚石刀具的角度，改变激光辐射于刀具圆弧上的位置，通过建立金刚石刀具转动角度与激光光束折射角度的关系，实现不同激光辐射位置的调节，通过建立加工轨迹与金刚石刀具圆弧中心的位置关系并结合金刚石刀具偏转角度与光束折射角度的关系，计算曲面加工任意位置时金刚石刀具所需偏转角度，在金刚石刀具转动一定角度之后，计算其圆弧中心的移动距离并作为补偿值输入到加工轨迹中。本发明还提供实现以上方法的装置。本发明方法和装置可以保证自由曲面加工过程中任意时刻均有激光辐照，提高原位激光辅助自由曲面加工的表面质量，减少刀具磨损。