本发明公开了一种固体废弃物表面原位生长纳米SiO2的制备方法，包括以下步骤：将固体废弃物粉末与表面活性剂混合，经离心洗涤、分离固液相、干燥得到固体粉末；向氨水与醇溶液的混合液内依次加入硅酸四乙酯、固体粉末，记为A液；将硅酸四乙酯和醇的混合液记为B液，将B液滴加在A液中，继续反应，经离心洗涤、干燥后制得。本发明能够在固废颗粒表面原位生长纳米SiO2，可控制固废颗料表面的生长量和纳米SiO2的粒径；固体废弃物和纳米颗粒原位复混后得到更高活性掺合料，减小纳米SiO2自身絮凝团聚比例，提高纳米SiO2颗粒在基体中的分散均匀性，减少由于纳米材料团聚包裹的水分，降低胶凝材料的需水量。