一种利用铝灰和微硅粉制备4A分子筛的方法，将铝灰在30～50℃下水洗，滤饼烘干后加入1～3倍质量的碱，混合后放入坩埚置于马弗炉中，在600～800℃下焙烧，得到铝酸钠熟料，配制成铝酸钠溶液；将微硅粉与1～2倍质量的碱混匀后置于马弗炉中，在550～750℃下焙烧得到硅酸钠熟料，配制成硅酸钠溶液；将铝酸钠溶液和硅酸钠溶液混合，调整硅铝比为1.0～3.0，在80～120℃下晶化预设时间，过滤烘干后得白色粉末，即为4A分子筛。本发明以固体废弃物铝灰和微硅粉为原料，反应过程中无副产物产生，最终产物4A分子筛在水处理、冶金、石化、医药行业有重要的作用，能实现固体废弃物的资源化利用。