本发明涉及信息技术领域，尤其是一种计算二维转角异质结体系重叠度的方法及系统。其方法包括如下步骤：获取坐标系中二维材料的所有单层结构在扩胞后的原子分数坐标；对至少部分所述单层结构的所述原子分数坐标进行旋转，得到旋转后的原子分数坐标；分别根据所述原子分数坐标和旋转后的原子分数坐标，确定所述坐标系中各坐标点之间的距离；通过所述各坐标点之间的距离选择旋转层与非旋转层上下耦合的坐标点，并构建三维原子结构计算异质结原子重叠度。本发明实现了对异质结原子重叠度的准确计算，克服了传统采用人工的方式进行数据筛选和处理时工作进度缓慢、准确率较低、工作步骤繁琐等问题，有效提高了工作效率，极大地降低错误率。