本发明涉及材料技术领域，公开了一种可交联增强复合材料组合物、交联增强复合材料及其制备方法与应用。所述复合材料组合物包括A组分、B组分和C组分；A组分、B组分和C组分的重量比为1：(0.7‑0.95):(0.01‑0.4)；A组分含有碱性溶液、催化剂和扩链剂，其中，碱性溶液的含量为80‑99.5重量％，催化剂的含量为0.4‑15重量％，扩链剂的含量为0.1‑15重量％；B组分含有多异氰酸酯预聚体和增溶剂，其中，多异氰酸酯预聚体的含量为80‑99重量％，增溶剂的含量为1‑20重量％；C组分含有硅铝材料。该交联增强复合材料具有优异的粘结强度和抗剪强度，能够满足矿井注浆加固等领域中的应用。