本发明涉及一种大尺寸磁各向异性修饰的Fe@SiO2@Fe多支结构吸波材料及其制备和应用，其采用立方体的氧化铁为模板，二氧化硅通过表面曲率控制包覆成多支状结构，随后以水热方法在其表面通过配位键和的方式包覆各向异性的四氧化三铁颗粒，最后高温氢氩气环境下还原制得大尺寸的铁颗粒修饰的多支蛋黄‑壳结构。本发明中的Fe@SiO2@Fe材料表现出优异的微波吸收性能，在5mm厚度下能使微波有效吸收带宽(反射损耗值小于‑10dB)在2‑18GHz范围内覆盖15.32GHz，在厚度为3.02mm时最强反射损耗值可达到‑44.1dB，有效吸收带宽达到13GHz，远超同类型吸波材料，在微波吸收领域具有广阔的应用前景。