一种三维碳纳米管聚集体材料及其制备方法，属于碳纳米管领域。碳纳米管聚集体材料具有连续的三维网络结构，由随机取向和缠绕的碳纳米管组成。该材料可采用自模板方法、通过简单的梯度温度煅烧策略批量制备。具体的，所述制备方法包括以下步骤：用硝酸镍和柠檬酸混合溶液填充的聚甲基丙烯酸甲酯微球模板作为前驱体，同时放置在两个不同的煅烧温度区，在常压和具有一定流速的惰性气体保护下煅烧前驱体，冷却至室温，即得到上述碳纳米管聚集体材料。本发明所提供的碳纳米管无需添加额外的催化剂，制备方法简单，成本低廉，可以规模制备，为通过热解法制备三维碳纳米管提供了一种新方法。