本发明属于无机材料合成技术领域，提供了一种具有3D结构的钙铝水滑石的制备方法，将钙源与水混合后进行水热反应，再加入铝源进行晶化，从而得到了具有3D结构的钙铝水滑石，其中钙源包括硬脂酸钙和氧化钙，或者包括硬脂酸钙和氢氧化钙。本发明利用氧化钙或氢氧化钙自身的碱性和对二氧化碳的强吸收能力，为钙铝水滑石的合成提供必要的碱性和碳酸根离子，再利用硬脂酸钙中的硬脂酸根具有的结构诱导作用，使其中的羧基与钙铝水滑石纳米片中的羟基发生键合作用，使得钙铝水滑石纳米片发生自组装行为，进而得到了具有3D结构的钙铝水滑石，且无副产物生成。实施例的结果显示，本发明制备的钙铝水滑石具有3D结构，对镉的去除率可达99％以上。