本发明公开了一种无规则大粒径四氧化三钴的制备方法，该方法包括如下步骤：将钴盐溶液和碳酸盐溶液同时加入到含有底液的反应器中，且维持钴盐溶液的流量不变，通过调节碳酸盐溶液的流量控制pH值进行反应，得到浆料晶种；对浆料晶种进行沉淀得到沉淀浆料，再向沉淀浆料中加入碳酸盐溶液；再将钴盐溶液和碳酸盐溶液同时加入到含有底液的反应器中，且维持钴盐溶液的流量不变，通过调节碳酸盐溶液的流量控制pH值进行反应，得到浆料成品；对浆料成品进行离心、洗涤、脱水，得到湿料成品；对湿料成品进行煅烧，获得规则大颗粒四氧化三钴。本发明的制备方法能够在生产效率高的前提下，规模化、批量化的生产出振实密度高的无规则大颗粒四氧化三钴。