本发明提供了一种提高钙钛矿太阳电池环境稳定性的界面修饰方法，包括如下步骤：清洗ITO导电玻璃基底；在ITO导电玻璃基底上制备SnO2电子传输层；配制钙钛矿前驱液；将钙钛矿前驱液通过旋涂法制备在电子传输层上，然后退火，制得钙钛矿吸光层；将十六烷基三甲基铵六氟磷酸盐溶解于异丙醇溶液，配制界面修饰剂前驱液；将界面修饰剂前驱液旋涂在钙钛矿薄膜表面，然后进行退火；在钙钛矿薄膜上制备空穴传输层；在空穴传输层上蒸镀电极。本发明通过引入拟卤素分子和具有超强疏水性的长链有机阳离子进行界面修饰，可有效降低钙钛矿薄膜的表面缺陷，提升薄膜表面疏水性，从而增强钙钛矿太阳电池的稳定性和效率。