本发明提供了一种具有核壳结构的二硫化镍/硅复合材料及其制备方法和应用。在该复合材料中，起主要嵌锂活性的纳米硅核密封于由二硫化镍纳米片所组装成的壳之中，且硅核与二硫化镍壳之间存在可控的空间，该空间极大缓解了硅脱嵌锂时的体积膨胀。由纳米片所组成的二硫化镍作为保护壳时，不仅能够作为储锂活性位点而且同时自身能够缓解体积膨胀。二者相互结合共同改善了二硫化镍/硅复合材料作为锂离子负极材料时的循环稳定性以及倍率性能。该复合材料在在充放电电流密度为0.4 A/g时，循环100圈后可逆比容量保持在1948.5 mAh/g；在充放电电流增加到6.4 A/g时，仍然保持1105.1 mAh/g高的可逆比容量。