一种三维石墨烯凝胶复合材料的制备方法，以石墨为原料，采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯溶液；称取一定量的催化剂加入到溶液中，在室温下超声处理；在混合溶液中加入还原性物质，超声处理后转移至内衬为聚四氟乙烯的反应釜中进行反应；将反应液冷却至室温后采用去离子水充分浸泡，后置于冰箱中进行冷冻处理；将样品在真空冷冻干燥机进行冷冻干燥，得到三维石墨烯凝胶复合材料。本发明不仅体现了三维石墨烯凝胶优异的吸附性能，实现吸附富集‑光催化芬顿多场耦合协同降解有机污染物；三维石墨烯优异的导电性能可加快光生电荷的传输，提高光催化芬顿催化降解效率，解决了催化剂难以回收利用的问题。