本发明公开了一种用于CO2吸附分离的改性分子筛及其制备方法与装置，涉及碳捕获技术领域。该方法包括以下步骤：(1)将分子筛真空脱气活化，得到A产物；(2)将有机胺沉积到所述A产物上，得到B产物；所述沉积为分步沉积；(3)将B产物真空脱气得到改性分子筛。本发明采用真空气相分步动态沉积，克服传统有机胺浸渍法负载不均匀且易造成孔道堵塞的缺点、不产生废液，易于工业化批量生产。本发明的分子筛在低压下具有高的CO2吸附容量，在25℃，0.1bar下，测得CO2吸附量最高达到3.35mmol g‑1，与原样相比低压吸附量提高50％以上，而且本发明提供的制备改性分子筛的装置具有很好的工业应用前景。