本发明属于电工材料领域，具体公开了一种通过外加剪切应变调控二维/三维复合材料导电性的方法，包括：根据二维材料和三维材料界面匹配情况，建立多组二维/三维复合材料结构；进行结构弛豫和优化，通过计算不同二维/三维复合材料结构连接方式的界面能，确定界面能最低的亚稳定结构；对亚稳定结构施加剪切应变，获取剪切应变‑应力曲线，并计算不同剪切应变条件下亚稳定结构的能带，获取剪切应变‑能带隙关系；根据剪切应变‑能带隙关系，通过施加不同剪切应变调控二维/三维复合材料的导电性。利用本发明方法可实现对二维/三维复合材料导电性的调控，揭示了外加剪切应变与材料电导率的关联，可为先进电工材料的设计制备提供理论与技术支持。