本发明提供了一种基于走航监测车的大气污染物排放溯源方法和装置，涉及污染物溯源的技术领域，包括：获取待监测区域的目标数据；基于路网数据，确定走航监测车的初始移动路径，使走航监测车基于初始移动路径，采集初始大气污染物监测值；基于范围矢量图和气象数据，构建风向风速矢量格网场，基于风向风速矢量格网场和初始大气污染物监测值，确定出目标区域的范围矢量数据；基于目标区域的范围矢量数据，确定走航监测车的目标移动路径，使走航监测车基于目标移动路径，采集目标大气污染物监测值；基于目标大气污染物监测值和污染物企业排放清单，确定大气污染物排放源头，解决了现有的大气污染物排放溯源方法的溯源精度和溯源效率较差的技术问题。