本发明公开了一种低介电全有机交联聚酰亚胺薄膜的制备方法。首先合成共价有机框架，然后在COFs孔道表面修饰多氨基官能团，最后将表面修饰多氨基官能团的COFs填料插入PI分子链中，构建以COFs为交联点构建交联结构。COFs能够控制空气以纳米尺寸均匀分散在PI基体中，对材料孔洞的大小和分散的可控性强，能实现超低介电常数与优异的机械性能，同时COFs还提高了聚酰亚胺的导热率，解决了层间绝缘材料的散热问题。且交联结构有助于降低热膨胀系数、保证器件的可靠性。本发明有望制造出介电性能突出、综合性能稳定、易于使用的大面积高质量的低介电层间绝缘电介质薄膜，推动层间绝缘电介质制造技术的发展与应用。