本发明提供了一种高性能双相Ni3Al基单晶合金及其组织调控方法，属于单晶高温合金技术领域。本发明提供的组织调控方法包括如下步骤：将待处理Ni3Al基单晶合金进行固溶处理后急冷，得到过饱和固溶体合金；将得到的过饱和固溶体合金依次进行第一时效处理、淬火和第二时效处理，得到高性能双相Ni3Al基单晶合金；所述第一时效处理的保温温度为1000～1100℃；所述第一时效处理的保温时间为2～5h。本发明的组织调控方法制备的高性能双相Ni3Al基单晶合金中γ′相的体积分数为65～80％；在760℃/750MPa测试条件下蠕变寿命为93～98h，在980℃/240MPa测试条件下蠕变寿命为103～106h。