本发明涉及中子管靶制备技术领域，具体涉及一种中子管靶的靶膜的制备方法。制备方法包括：采用离子镀膜技术，在基底表面制备10～30nm的打底膜层；采用溅射镀膜技术叠加离子源辅助沉积技术，依次在所述打底膜层的表面制备厚度为50～100nm、晶粒为等轴晶的过渡膜层；0.5～10μm、晶粒为柱状晶的功能膜层；以及10～20nm的保护膜层；其中，打底膜层、过渡膜层、功能膜层的材料选自钛、钼、钪中的一种或多种；保护膜层的材料为惰性金属。本发明充分利用了多种工艺的优势，能够满足各膜层晶体结构、致密性以及功能方面的不同要求。含有本发明的多层致密靶膜的中子管靶中子产额高。