本发明公开了一种废旧磷酸铁锂电池正负极活性物质耦合再生修复的方法，该方法是将废旧磷酸铁锂电池的正极片和负极片进行热解后，通过磁选或浮选分离回收磷酸铁锂活性物质；将磷酸铁锂活性物质与锂源、三价铁化合物及有机碳源混合球磨，得到混合料，所述混合料在保护气氛下进行焙烧处理，即得再生修复磷酸铁锂。该方法在废旧磷酸铁锂电池正极材料再生修复过程中将负极与正极活性物质进行耦合再生修复，获得电化学性能好的磷酸铁锂正极材料，且相对现有的再生修复，该方法省去了复杂除杂过程，成本较低，为大规模工业化再生修复废旧磷酸铁锂活性物质提供了可能。